近日，能源與動力工程學院教師王帥軍在國際化學頂級期刊Angew上在線發(fā)表題為Asymmetric Coordination in Cobalt Single-atom Catalysts Enables Fast Charge Dynamics and Hierarchical Active Sites for Two-stage Kinetics in Photodegradation of Organic Pollutants的最新研究成果。江蘇大學為該論文的第一完成單位，巴塞羅那材料科學研究所博士生劉曉銘為第一作者，王帥軍與西澳大學教師張金強為共同通訊作者。
單原子催化劑因其100%的原子利用效率在催化領(lǐng)域備受矚目。然而，傳統(tǒng)對稱構(gòu)型（如M-N4）因內(nèi)建電場強度不足，導(dǎo)致電子轉(zhuǎn)移效率受限。此外，光催化過程中光吸收的空間異質(zhì)性、載流子局域化效應(yīng)以及多活性位點協(xié)同作用的復(fù)雜耦合，進一步制約了催化性能的提升。針對上述挑戰(zhàn)，研究創(chuàng)新性的設(shè)計并構(gòu)筑了一種兼具“非對稱配位”與“多活性位點”特性的鈷單原子修飾氮化碳催化劑。該催化劑在可見光（λ≥420 nm）照射下，60分鐘內(nèi)即可高效降解雙酚A，去除率高達98.6%，其二級反應(yīng)速率常數(shù)較純氮化碳催化劑提升了114倍。連續(xù)流反應(yīng)測試表明，催化劑在長達10小時的持續(xù)運行中，降解效率始終保持在90%以上，展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性與工業(yè)應(yīng)用潛力。該研究成功實現(xiàn)了催化劑電荷分離效率的突破性提升，并建立了污染物降解的雙階段動力學機制。結(jié)合原位X射線光電子能譜（XPS）、原位紅外光譜（DRIFTS）及理論計算，深入闡明了非對稱活性中心主導(dǎo)的反應(yīng)機理。該工作從原子尺度闡明了配位對稱性調(diào)控催化劑電子結(jié)構(gòu)的本質(zhì)規(guī)律，建立了“結(jié)構(gòu)不對稱性—載流子行為—反應(yīng)動力學”的因果關(guān)系鏈，為設(shè)計新型環(huán)境催化材料提供了理論框架與技術(shù)范式。（能源與動力工程學院）
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202507028
